Al menos desde el punto de vista de rendimiento y aspecto visual, me quedo toda la vida con las QT

Igual es verdad que aunque estas 2 sean las principales no hay que dejar de lado cosas como XUL o wxWidgets 

Lo que me gusta de las gtk que son más faciles para programar en lenguajes como python y para diseñar la interfaz, ya que todo se maneja con Vertical box, horizontal box y demás, queda todo siempre ordenadito :D.

Ahora mismo estoy encantado de Gtkmm, es realmente genial y muy fácil de aprender, y hace las cosas bastante más lindas que QT ya que no utiliza tanto macros y esas cosas. Igual los de Gtkmm te lo venden mejor :

Trolltech's QT is the closest competition to gtkmm, so it deserves discussion.

gtkmm developers tend to prefer gtkmm to QT because gtkmm does things in a more C++ way. QT originates from a time when C++ and the standard library were not standardised or well supported by compilers. It therefore duplicates a lot of stuff that is now in the standard library, such as containers and type information. Most significantly, Trolltech modified the C++ language to provide signals, so that QT classes can not be used easily with non-QT classes. gtkmm was able to use standard C++ to provide signals without changing the C++ language. See the FAQ for more detailed differences.

 De todas formas las Qt también me parecen una excelente opción, wxWidgets según dicen las malas lenguas es propenso a tener errores.

Si quieren más información sobre programación en Gtk les recomiendo buscar en Gnome Love hay montones de tutoriales, hay uno muy bueno de como programar en Gtk+, Gtkmm, pyGtk y perlGtk, con tutoriales también de Glade y demás herramientas.